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稲川 康平*; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 上垣 伸弥*; 中山 智仁*; 浦野 純乃介*; 青谷 拓朗*; 田中 裕久*
Journal of Physical Chemistry C, 127(24), p.11542 - 11549, 2023/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Physical)Passive autocatalytic recombiner (PAR) represents a potential technology for ensuring process safety in the hydrogen society. PARs function through the catalytic oxidation of generated or leaked hydrogen, facilitating its conversion into water and effectively mitigating the risk of hydrogen explosions. CO is recognized as a catalyst poison that hampers surface catalytic reactions. To investigate the negative effects of CO on the local structure of platinum metal nanoparticle catalysts during water formation, in situ and time-resolved X-ray absorption spectroscopy analyses were conducted. The results revealed that the Pt-Fe/CZY catalyst exhibited notable hydrogen oxidation activity even in the presence of CO. The enhanced performance can be attributed to the combined effects of Pt-Fe alloy composition and CZY support materials.
田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.
SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03
The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.
Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*
International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03
被引用回数：5 パーセンタイル：21.34(Chemistry, Physical)安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。
松村 大樹
触媒の劣化対策,長寿命化, p.205 - 212, 2020/11
東日本大震災に伴う東京電力福島第一原子力発電所での事故においては、原子力格納容器内部にて水素が大量に発生し、それが外部へと漏れ出ることにより水素爆発を誘発させ、放射能物質の環境への拡散を引き起こす要因となった。金属微粒子触媒を利用した水素-酸素再結合反応の利用は、放出された水素と環境中に存在する酸素とを緩やかに反応させ、水素が爆発限界濃度に達する以前に水素ガスを消費させ水素濃度の低減化を図ろうとするもので、外部電源が存在しない環境下においても効果的に水素を除去するシステムを構築できる可能性があり、より幅広い環境下における実用化が求められている。触媒の長寿命化という観点からの開発には、触媒の劣化の要因を知ることが必要である。X線吸収分光(X-ray absorption fine structure: XAFS)法は担持微粒子触媒の構造解析手法として、「その場」測定に最も適した手法と言っても過言ではない。各種雰囲気を制御したXAFS法による「その場」観測を行うことで、反応と構造との関連を付け、触媒劣化の真の構造要因を探り、触媒の長寿命化への道筋を作ることができる。
大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*
E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05
Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.
大道 博行; 山口 直洋*; 緑川 克美*; 河内 哲哉; 森林 健悟
レーザーハンドブック第2版, p.325 - 335, 2005/04
原子の束縛準位間の反転分布に基づくX線レーザーには、いくつかの手法があるが、そのうち、過渡電子衝突励起,再結合,内殻電離法に関して紹介を行った。小型短パルスレーザーを励起源とした過渡電子衝突励起法では、ニッケル様錫イオン(12.0nm)などで利得係数30
35cm
が得られており、利用研究が始まっている。例えば、強誘電体結晶のキュリー点近傍の相転位を軟X線レーザーで観測された。この方法により温度変化によるドメイン構造変化が明らかとなった。内殻電離法は、短波長X線レーザーに適した方法である。しかしながら、励起源として極めて高輝度のX線源が必要となるため、紫外線領域でしか発振していない。高輝度X線源の研究は理論,実験両面で盛んに行われており、それにともなって、このX線レーザーのモデル開発を進めている。例えば、10
W/cm
の強度のレーザーのプラズマ照射により、10
W/cmの輝度のラーマX線の発生を見積もり、このラーマX線のマグネシウム蒸気(密度10
cm
)への照射により利得係数10cm,波長25nmのX線レーザー発振を予測した。
石井 康友; 安積 正史; 岸本 泰明
Theory of Fusion Plasmas, ISPP21, p.213 - 226, 2004/00
逆転磁気シアプラズマにおける重要な電磁流体不安定性の1つであるダブルティアリングモード(DTM)の非線形不安定化過程と、それによるDTMの爆発的成長に関して報告する。DTMの長時間成長を調べるための高精度数値シミュレーションを行うことにより、新しい非線形不安定化過程とそれに付随する新しい磁気再結合過程が存在することを明らかにした。この現象はトカマクプラズマの高性能化を阻害するディスラプション現象の解明に貢献するとともに、太陽フレア等の天体プラズマにおける未解明の爆発現象の研究に貢献する可能性がある。
Battista, J. R.*; Cox, M. M.*; Daly, M. J.*; 鳴海 一成; Radman, M.*; Sommer, S.*
Science, 302(24), p.567 - 568, 2003/10
デイノコッカス・ラジオデュランスの細胞内核様体がドーナツ状構造をとり、この構造が放射線抵抗性とかかわりがあるとする論文がScienceの1月号に掲載された。しかし、この論文の結論は電子顕微鏡による切片の観察のみをもとに構築されたものであり、他の実験的証拠に乏しく、しかも未だ同定されていない「正確なDNA末端再結合によるDNA2本鎖修復」に関する彼らの仮説は、過去の実験的データを誤解して解釈したものを拠り所にしている。細胞中のゲノムコピー数に関しても、過去の実験データを無視して議論しており、彼らの仮説と研究結果は受け入れ難い。細胞内DNAの構造とDNA修復との関係を調べることは重要であるという認識は一致するところであり、より実りの多い遺伝学や分子生物学的実験と相補しながら、研究をさらに進めることが必要である。
荒殿 保幸
波紋, 13(3), p.168 - 172, 2003/07
JRR-3Mを利用した低温(1-2K)でのトリチウムの関与する水素引抜き反応や再結合反応について著者らの最近の研究結果を紹介した。
志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*
Journal of Nuclear Materials, 307-311(2), p.1478 - 1483, 2002/12
被引用回数：2 パーセンタイル：16.96(Materials Science, Multidisciplinary)第一壁材料表面での水素再放出・再結合は、燃料リサイクリングやプラズマ対向材料中のトリチウムインベントリーに絡む非常に重要な問題である。この問題に関する研究は非常に多いが、幾つかの速度過程が相互に影響を及ぼし合うため、複雑な過渡挙動を呈し、これをモデル化するのは困難であるように思う。本研究では、セルオートマトン(CA)法を用い、表面近傍での水素輸送機構のモデル化を行う。CA法は、時間と空間に関して完全にdiscreteであるため、系は個々のセル間のミクロな相互作用として記述される。それゆえ、複雑な物理・化学的な系(吸着,空孔サイト等)は、かなり単純化できる。また、微分方程式を解く場合とは異なり、非線形の境界条件も容易に扱える。当モデルでは、格子はMargolusブロックとして扱われる。各ブロック中のセルは2つの状態をとるものとし、個々の時間ステップにおいて遷移則を適用する。2次元的な平面格子を表面層とみなし、その上に気相,その下にバルク領域があるとする。こうして、吸着・脱離は、表面層と気相の間の相互作用として記述される。同様に拡散は、表面層とその下の領域を対象としている。また、表面拡散は表面上でのrandom-walk過程として扱う。ここで述べたすべての過程は、熱活性化過程とし、遷移則が適用される。モデルを用いて、金属中に注入された水素の熱脱離や再放出のシミュレーションを行った。結果は、理論的考察と定性的に一致した。さらに、実験結果を用いて、本モデルの妥当性ならびに適用性について議論する。
He+H+H reaction高柳 敏幸; 和田 晃
Chemical Physics, 277(3), p.313 - 323, 2002/04
被引用回数：6 パーセンタイル：17.74(Chemistry, Physical)擬連続近似を使った3次元量子堅密結合法をHe+HHe+H+H衝突誘起解離反応に適用した。この研究の大きな目的は、反応の解離極限よりわずかに高いエネルギー領域で、共鳴を経由した2体衝突と共鳴を経由しない3体衝突のどちらが主体かを理論的に確かめることである。実際の計算は全角運動量がゼロの場合のみについて行ったが、われわれは、水素分子の回転量子数が小さい場合には、共鳴を経由しない3体衝突が支配的であり、共鳴を経由する2体衝突過程は、回転量子数が大きい場合のみに重要になることを見出した。さらに、衝突誘起解離が起こる確率は、主に水素分子の振動回転エネルギー準位と、解離極限のエネルギー差でほとんど決まることを見出した。このことは、衝突誘起解離過程は、簡単なエネルギー移動過程であることを意味するものである。並進運動を古典的に扱い、水素分子の振動回転運動を量子的に取り扱う半古典近似と今回の計算結果を比較したところ、解離確率の小さなエネルギー領域では、半古典論が全く機能しないことも確かめられた。
=1 T
(
-T) in recombination reaction of T+T+M
T+M in liquid helium at 1.42-2.50K井口 一成*; 熊田 高之; 奥野 健二*; 荒殿 保幸
Chemical Physics Letters, 349(5-6), p.421 - 425, 2001/12
被引用回数：4 パーセンタイル：12.22(Chemistry, Physical)1.42-2.50Kの液体ヘリウム中で中性子吸収反応により生成するトリウチム原子同士の再結合反応において、オルソT分子が90%以上生成することがわかった。これは統計論的な値である75%をはるかに越える値である。トリチウムと同じ1/2の核スピンを持つ水素原子でも同様な傾向が報告されていることから両者同様な反応機構が考えられる。現在理論計算が進行中であるる。
)+HF(
)He()+H(
)+F(
)高柳 敏幸; 和田 晃
Journal of Chemical Physics, 115(14), p.6385 - 6393, 2001/10
被引用回数：5 パーセンタイル：15.25(Chemistry, Physical)衝突誘起解離反応He()+HF()He()+H()+F()について3次元半古典理論を用いて、スピン軌道相互作用による励起状態の寄与について検討した。衝突動径座標を古典力学で取り扱い、HFの振動と回転は量子力学的に取り扱った。ポテンシャルエネルギー曲面は、Diatomics-in-Molecule (DIM)近似を使って計算した。その結果、生成するF原子のうち、約20%程度がスピン軌道励起状態に分布することを見いだした。この結果は解離過程が基底状態で起こるとする従来の理論に修正を迫るものである。さらに、電子的非断熱遷移はH原子とF原子が十分離れた位置で起こるため、異方性の効果は小さいことがわかった。
Luo, G.*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*
Physica Scripta, T94, p.21 - 27, 2001/10
被引用回数：3 パーセンタイル：27.48(Physics, Multidisciplinary)仕事関数は固体表面の電子的特性に極めて敏感である。近年、筆者らは、種々の環境下で固体材料の仕事関数を測定する実験装置を開発した。Li系の酸化物セラミックスであるLi
SiO,LiZrO
,LiSiO,LiO,LiAlOを「高温ケルビン計」に装荷し、高温で種々の化学組成に制御された気相と接触させ、これらの材料の仕事関数を測定した。さらに、H
(H
)やHeイオンや中性子などの粒子線照射による仕事関数への影響について調べる研究にも着手している。
河内 哲哉; 加道 雅孝; 田中 桃子; 長谷川 登; 長島 章; 加藤 義章
Journal de Physique, IV, 11(Pr2), p.Pr2_225 - Pr2_258, 2001/07
荷電交換再結合は、(1)再結合断面積が10
cmと大変大きいこと、(2)再結合する先が選択的であることなどの理由で、X線レーザーの高効率化のうえで有用な方法であると考えられている。今回、われわれは、炭素プラズマと中性子のヘリウム原子の衝突を考えて、その際に荷電交換再結合によって生じる水素様炭素n=3の励起状態と同イオンの基底状態間の反転分布量を数値シミュレーションによって評価した。さらにこの方法による予備実験を行ったので、その結果についても報告を行う。
内藤 裕志*; 松本 太郎
プラズマ・核融合学会誌, 77(6), p.549 - 552, 2001/06
プラズマ中に反平行磁場がある場合、磁気中性点において磁気再結合が生じ、磁気のエネルギーが開放される。このような磁気再結合現象は天体プラズマやさまざまな実験室プラズマにおいて幅広く観測されている。プラズマが磁力線に凍りついている理想的な状態では、磁場の変化に伴って磁力線方向の誘導電場が生じると、電子が速やかに動いてこれを打ち消すため磁気再結合は起こらないが、電子の磁場方向の運動を妨げる効果がある場合には、誘導電場が残るため磁気再結合が引き起こされる。核融合炉においては、高温であるためプラズマ抵抗は小さく、それよりもむしろ電子の有限の慣性効果が電子運動の遅延に寄与すると考えられる。本報告では、トカマクプラズマを例に挙げ、電子慣性による磁気再結合が引き起こす内部崩壊現象について、数値トカマク実験(NEXT)研究における最新の成果を交えて紹介する。
加藤 義章
光学, 29(5), p.279 - 286, 2001/05
X線はさまざまの分野で広く利用されてきた。最近は高輝度X線源への期待が高まっている。X線レーザーは、指向性がよく、パルス幅が短く、輝度の高い、コヒーレントなX線ビームであり、干渉計測や位相差顕微測定,動的変化現象の高時間分解観測等、多様な応用が考えられる。本稿では、X線レーザー開発に関する最近の技術動向を、わが国における活動に重点をおいて解説する。
伊丹 潔; Coad, P.*; Fundamenski, W.*; Ingesson, C.*; Lingertat, J.*; Matthews, G. F.*; Tabasso, A.*
Journal of Nuclear Materials, 290-293, p.633 - 638, 2001/03
被引用回数：9 パーセンタイル：56.04(Materials Science, Multidisciplinary)MkIIGB型改造後のJETにおいて、ダイバータ領域を接線方向に見込むエンドスコープ光学系に取付けてあるD
及びD
のラインフィルタ付きのCCD TVカメラの画像から、2次元のD及びDの発光分布を計算するトモグラフィーを開発した。そして、ダイバータデタッチ時の2次元のD及びDの発光分布、再結合の様子を調べた。デジタイズしたビデオ画像は、ダイバータからCCD TVカメラへの光路上の発光分布の積分である。したがって、ビデオ画像のそれぞれのピクセルの強度は、発光分布とグリッドを線積分する係数である形状マトリックスで決められることになる。この形状マトリックスをSVD法で解いて、2次元のD及びDの発光分布を求めた。相対較正は、ほとんど同一視野を見込んでいるD及びDの強度を測定する分光器からのデータとの規格化によった。2MA,3Tでビーム加熱入力2.1MWの密度限界実験放電において、2次元のD及びDの発光分布を求めた。Dの発光は内側ダイバータから強くなる。ダイバータ板直前でD/Dのライン強度比が0.06まで大きくなり、再結合過程の増大とともに内側ダイバータでの完全デタッチ現象がおこる。また、外側ダイバータにおいても、内側ダイバータで完全デタッチ後に、同様な変化を起こすが、その直後にディスラプションに至る。
難波 慎一; 河内 哲哉; 長谷川 登; 永島 圭介; 助川 鋼太*; 加道 雅孝; 田中 桃子; 大道 博行; 加藤 義章
International Journal of Applied Electromagnetics and Mechanics, 11(1), p.1 - 7, 2000/12
荷電交換再結合に必要とされる多価イオン生成法として、超短パルスレーザーをクラスターを含む高密度ガスに照射するという手法を採用している。本発表では、窒素クラスターに超短パルスガラスレーザーを照射し、多価イオンの生成効率を分光的に調べたので報告する予定である。また、クラスターが膨張した後の再結合プラズマに関するボルツマンプロットから水素様,ヘリウム様窒素イオンの励起準位間で反転分布が生じていることが観測されたので、これについても議論する。
ions in low-lying resonance energy regionsZhao, L.-B.; 市原 晃; 白井 稔三
Physical Review A, 62(2), p.022706_1 - 022706_8, 2000/08
被引用回数：11 パーセンタイル：50.43(Optics)Davis and Seaton [J. Phys. B 2, 757 (1969)]の厳密な連続-束縛状態遷移理論の枠組み内で、散乱行列に現れる積分のコーシー主値を直接評価することにより、低い共鳴光再結合断面積を計算する方法を開発した。必要な双極子行列要素は、結合チャンネルR-行列法に基づくコードで計算した。この方法の利点は、輻射減衰効果を正確に取り入れることができるために強い共鳴-共鳴遷移を伴う系にも応用できることにある。この考えのもとにKLL,KLM,KLN共鳴エネルギー領域におけるCイオンの光再結合断面積を計算し、シンクロトロン-ストレッジリングによる高精度の測定値、摂動的取り扱いによる結合チャネル法による計算値と比較した。本論文で得られた輻射減衰効果を取り入れた断面積は、これらの測定値及び計算値と良く一致した。しかし、輻射減衰効果を無視した断面積は、パラメータ化した双極子行列要素に基づく結合チャネル法による値より3倍大きいことがわかった。これらのずれの原因についても考察した。
